使用済み二重置換Coの評価

Scientific Reports volume 12、記事番号: 19354 (2022) この記事を引用

895 アクセス

2 引用

2 オルトメトリック

メトリクスの詳細

メタノール酸化に適した安価な電極触媒材料を見つけることは大きな課題です。 使用済み廃水ナノ吸着剤の廃棄物価値評価は、循環経済ガイドラインの達成に向けた有望な手段です。 この研究では、層状複水酸化物 (LDH) の残留物を新しいアプローチとして直接メタノール燃料電池の電極触媒として使用することができます。 Co-Ni-Zn-Fe LDH は、共沈法とそれに続くメチルオレンジ (MO) の吸着によって調製されました。 さらに、使用済みの吸着剤をさまざまな温度 (200、400、および 600 °C) で焼成して、対応する混合金属酸化物 (MMO) に変換しました。 調製したサンプルは、XRD、FTIR、HRTEM、ゼータ電位、および流体力学的サイズ測定を使用して特性評価されました。 使用済みの吸着剤は、メタノールの直接電気酸化のための電極触媒としてテストされました。 使用済みの LDH/MO 吸着剤は、50 mV/s のスキャン速度および 1 M のメタノール濃度で 6.66 mA/cm2 の最大電流密度を示しました。 使用済みの MMO/MO 吸着剤は、200 °C の焼成温度、50 mV/s のスキャン速度、および 3 M のメタノール濃度で 8.40 mA/cm2 の最大電流密度を示しました。 両方のサンプルは、クロノアンペロメトリーの応答によって示されるように、時間の経過とともに適度な安定性を示します。 使用済みナノ吸着剤のさらなるナノエンジニアリングは、これらの廃棄物を電気酸化触媒として再利用するための有望な道となる可能性があります。

クリーンで持続可能な方法でエネルギーを生産することは、世界の大きな課題の 1 つです。 燃料電池は、低コスト、革新的なスモッグ汚染の少ない排出ガス、単純な構造などのユニークな特徴により、他の標準的なエネルギー貯蔵装置と比較して発電用として大きな注目を集めています1。 燃料電池技術は、直接変換効率が高く、環境汚染がほとんどなく、貯蔵された化学エネルギーから電気エネルギーを生成するクリーンな方法です2。 直接メタノール燃料電池 (DMFC) は、電気自動車や携帯型電子機器などの用途に有望な電源です。 低い動作温度、輸送と燃料の保管の容易さ、高いエネルギー効率、素早い起動は、燃料としてのメタノールの利点のほんの一部にすぎません3。 白金は、メタノールに対する優れた電極触媒活性と電解質溶液中での長期安定性を備えているため、最も一般的に使用される DMFC アノード触媒です。 しかし、プラチナは高価であり、CO または他の炭素質中間体によってすぐに毒されて、電極触媒性能が低下します4,5。

ナノマテリアルは、その高い表面積対体積比、珍しい構造、魅力的な物理化学的特徴のため、電気化学の研究において興味深いものです6。 金属カルコゲニド、ホスホレン、窒化ホウ素、層状複水酸化物 (LDH) など、原子的に薄い 2D 材料が多数合成されています。 LDH は主に、弱く結合した挿入水和陰イオンによって分離された正に帯電したブルーサイト状の金属水酸化物層で構成されており、一般に [M(1−x)2+M(x)3+(OH)2]x+[An と表されます。 −]x/n・mH2O、ここで M2+ と M3+ はそれぞれ二価と三価の金属カチオン、An- は電荷平衡アニオンです8。 LDH の残留物は、新しいアプローチとして直接メタノール燃料電池 (DMFC) の電極触媒として使用できます 9。 廃棄物の価値評価は、循環経済の戦略と段階を達成し実行するための最適なルートの 1 つとして認識されています10。 廃棄物の価値評価は、都市廃棄物および産業廃棄物の環境への悪影響を軽減するための持続可能なアプローチを提供します11。 産業廃棄物の困難な発生源の 1 つは、さまざまな種類の汚染物質で飽和した使用済みのナノ吸着剤です。 水質汚染の主な原因は、産業廃棄物から放出される有機染料であり、発がん性があるため非常に有害です12。 環境および家庭廃水から生物学的汚染物質および水質汚染物質を除去するためのいくつかの方法が開発されています13。 使用済み吸着剤を再利用するための新しいルートを探索することは、多大な労力を必要とする根気のいる困難な課題です。 リアルら14． 最近、使用済み廃水吸着剤の価値を評価するために報告されたアプローチをレビューしました。 このようなアプローチには、化学合成用の触媒としてそれらをリサイクルすること、他の汚染物質のさらなる吸着剤としてそれらを再利用すること、セメント質充填剤としてそれらを使用すること、および/またはいくつかのさまざまな産業用途でのそれらの使用が含まれる14。

私たちの研究グループは、使用済みの吸着剤を再利用および/または価値化するための新しい技術を探索することで、この研究トラックに貢献してきました。 Moustafaら15は、メチルオレンジ（MO）吸着に使用した後の使用済みZn-Fe層状複水酸化物（LDH）ナノ吸着剤をメチレンブルー（MB）吸着剤として再利用することに成功したことを報告した。 著者らは、5分の速い吸着平衡時間を報告し、MBの吸着はZn-Fe LDH表面へのMOの導入時に生成される新しい官能基に起因すると考えた。 Mahmoud ら 16 は、単一および三元系 (メチル オレンジ、マラカイト ブルー、およびメチレン グリーン) での色素の吸着に Zn-Fe-LDH を使用しました。 彼らは、物理的および化学的方法を使用して、準備された材料の構造を調査しました。 色素の吸着メカニズムは、XRD 分析と FTIR 分析、およびモンテカルロ シミュレーションを使用して研究されました。 LDH は、染料で汚染された水の光触媒として使用できることも実証しました。 Abdel-Hady ら 9 は、Zn-Co-Fe LDH を MB 吸着用のナノ吸着剤として使用するという別のアプローチに従いました。 次に、使用済みの吸着剤を直接メタノール電解酸化触媒としてテストしました。 著者らは、50 mV/s、メタノール濃度 3 M で最大電流密度 41.11 mA/cm2 を報告しました。

この研究では、MO 吸着に使用した後、二重置換された Co-Ni-Zn-Fe LDH 使用済み吸着剤を直接メタノール電解酸化の電極触媒として再利用することを報告します。 さらに、使用済み LDH 吸着剤をさまざまな温度 (200、400、および 600 °C) で焼成して、サンプルを対応する二次元混合金属酸化物 (MMO) に変換しました。 すべてのサンプルは、さまざまなメタノール濃度とスキャン速度で 3 電極電気化学セットアップで直接メタノール燃料電池 (DMFC) アノードとしてテストされました。 残留 LDH を使用して電極を修飾することは、メタノール酸化を触媒するための新しい技術です。

硝酸亜鉛と硝酸ニッケルは、それぞれ Chem-Lab NV (ベルギー) と Alpha Chemical (インド) から購入しました。 硝酸第二鉄と硝酸コバルトは両方ともオックスフォード（インド）から供給されました。 塩酸は Carlo Erba reagents (フランス) から供給され、NaOH は実験用化学薬品として Piochem (エジプト) から入手しました。 メチル オレンジ (MO) は、Oxford Laboratory Reagents (インド) から購入しました。 使用した化学薬品はすべて分析試薬グレードであり、さらに精製せずに（受け取ったままの状態で）使用しました。

共沈法を使用して、以前の研究と同様の手順に従って、Co-Ni 置換 Zn-Fe LDH を調製しました。 共沈法は、カチオンの極めて均一な混合物を使用する他の合成プロセスと比較して、小さな範囲の結晶サイズを与えるために使用されます17、18。 図 1 は、Co-Ni-Zn-Fe LDH の調製を示しています。 簡単に説明すると、金属硝酸塩を1:1:1:1のモル比で混合し、溶液のpHが8に達して完全な沈殿が保証されるまで、2M NaOH溶液をゆっくりと添加(0.1mL/分)して沈殿させた。 得られた物質を継続的に撹拌しながら一晩熟成させた。 次いで、形成された懸濁液を濾過し、蒸留水を使用して数回洗浄して過剰なOHを除去し、次いでエタノールを使用して洗浄した。 吸着前後の流動性サンプルを不活性雰囲気 (アルゴン流) 中で 200、400、および 600 °C で焼成しました。 図 1 は、Wondershare EdrawMax バージョン 10 ソフトウェアを使用して作成されました。

Co-Ni-Zn-Fe LDH および Co-Ni-Zn-Fe LDH/MO の調製。

0.05 gのCo-Ni-Zn-Fe LDHを、50 mLのMO希釈溶液（50 ppm）を含むファルコンチューブに添加しました。 オービタルシェーカー (SO330-Pro) を使用して、ファルコンチューブを平衡に達するまで 250 rpm で 24 時間振盪しました。 吸着実験後、濾過 (Millipore Millex-G、孔径 0.22 μm シリンジ フィルターを使用) を使用して、溶液から触媒を分離しました。 次に、何度も洗浄して Co-Ni-Zn-Fe LDH/MO ナノ複合材料を得、これを 50 °C で 12 時間乾燥させました。

ゼータ電位と流体力学的粒子サイズは、溶液中の物質の表面の電荷を調査し、静電気引力の大きさ、凝集原因、粒子の安定性、平均粒子サイズを定量化するために使用されます19。 合成サンプルを超音波処理下で脱イオン水に完全に分散させ、濃度 1.0 g/L の懸濁コロイドを生成しました。 測定前に温度を 25 °C に設定しました。 試験は中性 pH 環境 (pH = 7)20 で実施されます。

合成された LDH は、XRD (PANalytical Empyean、スウェーデン) によって特性評価されました。 使用した加速電圧は 40 kV、電流は 30 mA (スキャン角度は 5 ～ 60°、スキャン ステップは 0.05°) でした。 ＦＴＩＲ測定には、４００〜４０００ｃｍ−１の周波数範囲をカバーするドイツのＢｒｕｋｅｒ（ｖｅｒｔｅｘ ７０ ＦＴＩＲ−ＦＴ Ｒａｍａｎ）のＦＴＩＲ分光光度計（シリアル番号１３４１）を使用した。 サンプルはKBrディスクを使用して適用されました。 ゼータ電位と流体力学的粒子サイズは、ナノゼータ サイザー (Malvern Instruments Ltd、英国) によって調査されました。 ゼータ電位測定のためのサンプル調製手順は、以前の研究で説明したとおりです21。 調製した LDH の微細構造は、高解像度透過型電子顕微鏡 (HRTEM、日本電子、JEM-2100、東京、日本) を使用して測定しました。

幾何学的な面積が 0.031 cm2 (直径 2 mm、円形) のグラッシー カーボン (GC) 電極を鏡面になるまで洗浄し、使用前に蒸留水とアセトンで洗浄しました。 作用電極を調製するために、生成した複合体 5 mg を、イソプロパノール 400 μL およびナフィオン 50 μL を含む溶液に分散させました (D-521 分散液、水および 1-プロパノール中 5% w/w、交換 ≧ 0.92 meq/g)。 Alfa Aesar) を使用し、強力な超音波で室温 (25 °C) で 30 分間処理しました。 調製した溶液 10 μL を GC 電極のアクティブエリアに数回滴下しました。 最後に、電気化学試験の前に GC 電極を 40 °C で乾燥させました10。

電気化学測定は、参照電極 (Ag/AgCl)、対電極 (Pt ワイヤ)、および作用電極 (準備されたサンプルで覆われた GC 電極) を備えた 3 電極システムに接続されたversaSTAT 3、AMETEK によって管理されました。 1 M KOH 溶液に溶解した 0.5 M から 3 M までのさまざまな濃度のメタノールが使用されています。 サイクリック ボルタンメトリー (CV) は、0 ～ 0.6 V の電位窓にわたって、50 mV/s の走査速度で測定されました。 電流密度は、ガラス状炭素電極の表面積 (0.031 cm2) の実際の形状に基づいて計算されました。

吸着前後のサンプルの X 線回折図を図 2 に示します。調製したままの LDH サンプル (図 2A) は、層状複水酸化物相の典型的なピークを示しました。 9.61°、19.56°、25.5°、34.36°、35.92°、59.77°、69.76°、73.6°の反射ピークは、平面ファミリー (003)、(006)、(012)、(009)、(015) に対応します。 ）、（110）、（112）、および（201）をそれぞれ22。 図２Ｂに示すように、吸着後の調製したままのＬＤＨサンプル（ＬＤＨ／ＭＯ）では、いくつかの回折ピークの強度が減少した。 これは、LDH 表面への MO の吸着により、特定の面から生じる回折強度が減少することに起因すると考えられます。 LDH/MO (2θ = 10.76°) の基底面は層間距離 (8.21 Å) に相当しますが、これは準備されたままの LDH の層間距離 (9.61 Å) よりも小さいです。 これは、MO が LDH 層に吸着されているが、層間に挿入されていないことを強く示しています 23。 染料が表面に吸着されると、LDH 相の層が互いに緊密に圧縮または詰め込まれ、それによって層間距離がわずかに減少すると考えられています。 一方、MO 色素が層の内部に挿入されていた場合、層間距離は増加するはずですが、吸着後の LDH サンプルでは発生しませんでした。

MO の吸着前 (A) と吸着後の LDH サンプルの XRD (B)。

図2Aにも示されているように、焼成後、LDH相は対応する混合金属酸化物（MMO）に変態し、酸化亜鉛（ZnO）相と亜鉛フェライト（ZnFe2O4）相の両方が形成されます。 31.8°、34.5°、47.6°、56.6°、62.9°、および 68°のピークは、(100)、(002)、(102)、(110)、(103)、および (112) 面に対応します。 ZnO、それぞれ24. 一方、30.4°、36°、43.3°、57.6°、および 63.2°のピークは、ZnFe2O4 の (200)、(311)、(400)、(511)、および (440) 面に対応します。それぞれ25． 図２Ｂに示すように、使用済み吸着剤サンプルの焼成は、吸着前のＬＤＨサンプルと比較して、Ｘ線回折パターンの観察可能な変化に対応しなかった。

「表 1 は、デビー・シェラーの公式 26 を使用して計算された、調製されたナノ複合材料の 2θ = 35.96°での最高ピーク強度の結晶子サイズを示しています。表から、調製されたままの LDH サンプルの場合、LDH の結晶子サイズ ( 2.77 nm) は LDH/MO (4.59 nm) よりも小さく、すべての焼成サンプルで同様の傾向が観察され、吸着前に比べて吸着後のサンプルでは結晶子サイズがわずかに増加しました。 LDH 相の表面に吸着した色素分子は、焼成後に形成された LDH 相と MMO 相の長距離秩序の維持をわずかに助けますが、その一方で、100 ℃で焼成したサンプルでは、​​吸着後の結晶子サイズが大幅に増加しました。吸着前 (8.16 nm) と比較して 600 °C (19.82 nm) の温度上昇が観察できました (表 2 を参照)。この上昇は、このような高温での吸着された色素分子の熱酸化によって引き起こされる局所的な加熱に起因すると考えられます。これにより、形成された MMO 相の長距離秩序が改善される可能性があります。 600 °C で焼成した場合と比較すると、200 °C で焼成した LDH または LDH/MO サンプルの結晶子サイズが最も小さいことが明らかです。 電極触媒の結晶子サイズはメタノール酸化の活性に強い影響を与えます。

MO の吸着前後の LDH サンプルの FTIR スペクトルを図 3 に示します。図 3A に示すように、3442 cm-1 付近のバンドは、LDH 構造振動の特徴的な自由 OH 伸縮に起因すると考えられます。層間の水分子と水素結合による27。 一方、1629 cm-1 のバンドは層間 H2O 水分子の曲げ振動によるものです 28,29。 1378 cm-1 のバンドは、LDH30 の中間層の硝酸塩基の ν3 伸縮振動に起因すると考えられました。 このバンド強度は、以前に報告されているように、温度の上昇に伴って硝酸塩が NO に分解され、および/または残留炭酸塩が CO2 に分解されるため、焼成温度の上昇とともに減少しました 31,32。 1000 cm-1 以下では、観察されたバンドは粘土状層内の金属酸化物 (O-Me-O、Me-O、Me-O-Me) の振動から生じました 33,34。 一方、図 3B に示すように、MO 吸着後の LDH のスペクトルには 2 つの新しいバンドが現れました。 1143 cm-1 の最初のバンドは MO の C-N 官能基の曲げ振動によるものですが、1036 cm-1 の 2 番目のバンドは MO 複素環の C-H 曲げ振動に起因します 35。

MO の吸着前 (A) と吸着後の LDH サンプルの FTIR (B)。

透過型電子顕微鏡 (TEM) を使用して、LDH ナノシート合成の微細構造をさらに詳しく説明しました。 図 4A は、調製した LDH サンプルの HRTEM 画像を示しています。これは、階層的で多孔質の高密度充填ナノシートを示しており、層状 LDH 構造を明確に示しています。 この画像から、LDH ナノレイヤーの表面にはナノクラスターやナノ粒子が観察されていないことが明らかです。 一方、制限視野電子回折 (SAED) パターンは、図 4B の挿入図に示されているように、同心円状のリングの存在による LDH 相の半結晶質の性質を反映しています。自然界の均一構造36． 図 4C ～ H は、さまざまな焼成温度での吸着後のサンプルの HRTEM 画像を示しています。 図 4C、D は 200 °C で焼成したサンプルを示しています。焼成サンプルは小板粒子に変化しており、完全なラメラ構造が確認され、親 LDH の 2D 層状形態が保存されています。 400℃で焼成したサンプル（図4E、Fに示す）の場合、LDH粒子のような血小板の消失と凝集体の出現が観察されました。 濃い色の線は、おそらく LDH 粒子の密な凝集から得られた凝集微結晶の存在を示しています。 焼成温度を 600 °C に上げると (図 4G、H に示す)、結晶化度とサイズが増加します。 図４Ｈの挿入図のＳＡＥＤパターンから明らかなように、焼成サンプルの結晶化度は、ＸＲＤ結果とよく一致しているが、６００℃で焼成したサンプルでは大幅に改善された。 焼成温度が高いほど、原子の長距離秩序が促進され、SAED パターンと XRD 結果 (表 1 で考察) から明らかなように、結晶子サイズが増加すると結論付けることができます。 一方、より高い温度では、調製されたままの層が凝集した断片に破壊されます。 同様の結果が、MgAl LDH の 500 °C での焼成でも報告されており、親 LDH37 の元の層状構造と比較して、凝集した「ナノフレーク」または小板に変化しました。

調製したままの LDH サンプルの HRTEM 画像 (A、B)。 異なる焼成温度、200 °C (C、D)、400 °C (E、F)、および 600 °C (G、H) での吸着後の LDH サンプルの HRTEM 画像。 挿入図は対応する SAED パターンです。

異なる焼成温度で調製したＬＤＨのゼータ電位および粒径を表２に示す。表２に示すように、焼成温度の上昇に伴ってゼータ電位は減少した。 200、400、および600℃で焼成したサンプルは、それぞれ27、15、および5 mVのゼータ電位を示しました。 これは、前のセクションで説明したように、焼成後の粒子形態の変化に基づいて説明できます。 焼成温度が上昇すると、粒子は小板状から凝集体、より大きな凝集体へと変化します。 この形態変化により、表面原子と本体原子の比率が変化する可能性があります。 温度が上昇すると、形成された粒子の内部に多くの原子が存在し、それにより表面原子が減少します。 表面原子が減少すると、表面原子上の全体的な不均衡な電荷が減少し、それによってゼータ電位が減少します。 これについては、次の概略図 (図 5) でさらに説明します。 同様の所見が、セリア八面体に関して Li ら 38 によって報告されており、焼成温度によりサンプルのゼータ電位が減少しました。

焼成温度によるゼータ電位低下のメカニズムの説明。

表 2 に示すように、200 °C で焼成したサンプルのゼータ電位は 27 mV と推定されました。 この値は、同じ温度で吸着か焼した後のサンプルではわずかに増加しました。 同様に、400 °C で焼成したサンプルは、MO 吸着前の 15 mV から吸着後のサンプルの 18 mV までわずかな増加を示しました。 一方、600℃で焼成したサンプルは異なる挙動を示しました。 吸着前の推定ゼータ電位は 5 mV でしたが、吸着後のゼータ電位は 14 mV でした。 この挙動は、表 1 に示されている結晶子サイズに関連していると思われます。(前述したように) XRD パターンから検出された長距離秩序がゼータ電位の値に反映されている可能性があると想定できます。 長距離秩序により、焼成後の MMO 相の層の正電荷が維持されると考えられます。 一方、短期間の秩序は、MMO 層の表面の全体的な電荷を減少させるようです。 これは、MMO 層上のアモルファス (または半結晶) ドメインが表面原子から生じる電場を悪化させ、ゼータ電位を低下させる可能性があるためです。 これらのドメインの 1 つからの電場は、原子の規則性が非晶質であるため、隣接または近くの電場の電場を打ち消したり、減少させることができます。 一方、長距離秩序は表面原子上の電場を強化し、全体の表面電荷を強化します。

流体力学的粒子サイズを表 2 に示します。ゼータ電位が減少すると、凝集を引き起こす粒子間の静電反発力が減少するため、流体力学的粒子サイズが増加します。 しかし、焼成した MMO サンプルの場合、流体力学的サイズ変化はゼータ電位の効果だけに対応しませんでした。 TEM 画像で議論されているように、LDH 層の焼成に起因する粒子の融合や粘着性の可能性など、他の要因が凝集の程度に影響を与えるようです。

使用済み吸着剤の再利用を調査するために、さまざまな初期メタノール濃度でのメタノール酸化電極触媒としての LDH/MO サンプルの性能がテストされました。 さらに、サンプルを異なる焼成温度で焼成すると、対応する混合金属酸化物 (MMO) が得られ、これについても研究されました。 吸着前後の調製した LDH サンプルのサイクリック ボルタンメトリー (CV) 結果を図 6 に示します。測定された電位対 Ag/AgCl は、ネルンストの式に従って可逆水素電極 (RHE) スケールに変換されました。

ここで、ERHE は RHE に対する変換電位、EAg/AgCl は Ag/AgCl 基準に対する実験で測定された電位、25 °C での E°Ag/AgCl = 0.1976 です39。 LDH の電気化学的活性は、1 M KOH 中で 0 ～ 0.6 V (対 Ag/AgCl) の印加電位で取得され、記録されました。

50 mV/S スキャン速度でのさまざまなメタノール酸化に対する、MO 吸着前 (A) および後 (B) の調製したサンプルのサイクリック ボルタンメトリー。

LDH (図 6A) および LDH/MO (図 6B) の電気化学活性を、1M KOH 上の水性電解質中、さまざまなメタノール濃度および 50 mV/s の走査速度で研究しました。 0、0.5、1、2、および 3M メタノールでの LDH の陽極ピークの終わりの電流密度は、それぞれ 24.33、21.26、28.8、6.26、および 10.68 mA/cm2 でした。 0、0.5、1、2、および 3M メタノールでの使用済み LDH/MO 吸着剤の陽極ピークの終わりの電流密度は、それぞれ 27.30、6.39、31.15、11.86、および 11.88 mA/cm2 でした。 この興味深い電流密度の向上は、メタノール酸化の成功に起因すると考えられます。 したがって、より多くの電子を生成することができます40。 さらに、0、0.5、1、2、および 3M メタノールにおける LDH の酸化ピークの電流密度は、それぞれ 3.06、4.92、6.53、2.91、および 4.20 mA/cm2 でした。 0、0.5、1、2、および 3M メタノールでの使用済み LDH/MO 吸着剤の酸化ピークの電流密度は、それぞれ 3.45、2.51、6.66、4.65、および 5.18 mA/cm2 です。 データによれば、2M メタノール濃度で吸着後の LDH は吸着前の LDH に比べて電流密度がほぼ 2 倍増加しています。 メタノール濃度の増加は、拡散現象と LDH 層内のメタノール濃度により反応速度の増加につながり、メタノールの酸化が促進されます。 しかし、メタノールの濃度が低い場合、LDH 層に十分なメタノールが到達しないため、濃度損失が大きくなります41。

LDH による関連研究の一部を表 3 にまとめます。この表から、3 M メタノールでの吸着後の最大電流密度は、公開文献で報告されている Ni-Cr LDH の 60 mV/s および同じメタノール濃度での最大電流密度に匹敵します。最大値は 7.02 mA/cm242 でした。 一方、測定された最大電流密度は、メチレンブルー（MB）で飽和した使用済みZn-Co-Fe LDHに関してAbdel-Hadyら9によって報告されたものよりも低い。 著者らは、スキャン速度 50 mV/s で、メタノール濃度が 0、0.5、1、2、および 3 M の場合、最大電流密度がそれぞれ 2.29、4.61、11.97、および 12.61 mA/cm2 であると報告しました。 これは、使用済み触媒のさらなるナノエンジニアリングが、メタノール酸化の性能を向上させるための有望な手段であることを示しています。

考えられる戦略の 1 つは、使用済み触媒を焼成し、さまざまな焼成温度でその性能を研究することです。 この戦略に従い、焼成サンプルの性能の結果を以下に説明します。 異なる焼成温度（200、400、および600℃）での吸着前後のLDHサンプルのCV結果を図1〜3に示します。 図 7 に示すように、吸着後に 200 °C で焼成した LDH サンプルは、メタノール濃度が 16.72 mA/cm2 から 21.23 mA/cm2 に増加するにつれて、陽極ピークの端の電流密度が 16.72 mA/cm2 から 21.23 mA/cm2 に増加することを示しました。一方、メタノール濃度が 0.5 M から 3 M に増加するにつれて、酸化ピークの電流密度は 5.98 mA/cm2 から 8.40 mA/cm2 に変化します。図 8 に示すように、400 ℃で焼成したサンプルの場合、吸着後 °C 以降、メタノール濃度が 0.0 M から 3 M に増加するにつれて、陽極ピークの端の電流密度は 5.32 mA/cm2 から 8.69 mA/cm2 に増加しました。一方、酸化ピークの電流密度はメタノール濃度が 0.5 M から 3 M に増加するにつれて、2.90 mA/cm2 から 4.19 mA/cm2 に増加しました。同様に、図 9 に示すように、吸着後に 600 °C で焼成したサンプルでは、​​陽極ピークの端の電流密度がメタノール濃度が 0.0 M から 3 M に増加すると、酸化ピークの電流密度は 3.04 mA/cm2 から 9.69 mA/cm2 に変化します。一方、酸化ピークの電流密度は、メタノール濃度が 0.5 M から 3 M に増加するにつれて、3.43 mA/cm2 から 5.04 mA/cm2 に変化します。

200 °C で焼成したサンプルのサイクリック ボルタンメトリー。スキャン速度 50 mV/s でのさまざまなメタノール酸化に対する MO 吸着前 (A) と吸着後 (B)。

400 °C で焼成したサンプルのサイクリック ボルタンメトリー (A) は MO 吸着前、(B) は 50 mV/s のスキャン速度でのさまざまなメタノール酸化についての吸着後です。

600℃で焼成したサンプルのサイクリックボルタンメトリー（A）はMO吸着前、（B）はMO吸着後、50 mV/sのスキャン速度でのさまざまなメタノール酸化。

一般に、か焼温度をさらに 400 および 600 °C に上げても、最大電流密度の値はさらに向上しませんでした。 各メタノール濃度における各サンプルの対応する最大電流密度を図 10 にまとめます。200 °C で焼成した後のサンプルは、すべてのメタノール濃度において、吸着前のサンプルの約 1.00 ～ 1.66 倍の最大電流密度を示しました。 。 最大の増強は、初期メタノール濃度が 1 M の場合で、電流密度は 6.66 mA/cm2 になりました。 一方、吸着後の焼成サンプルの最大電流密度は、3 M メタノールで 8.40 mA/cm2 の値が観察されました。

調製したすべてのサンプルの吸着前 (バルク色) と吸着後 (細い破線の色) の間の電流密度と増加倍数の概要。

図 11 は、焼成なしの LDH と最適条件で 200 °C で焼成したサンプルの吸着前後の LDH の陽極ピーク電流密度とスキャン速度 (10 ～ 100 mV/s) の平方根との関係を示しています。 この図から、これが線形関係であることは明らかであり、メタノールの電気触媒酸化が拡散制御プロセスであることを示唆しています50。 図 11 に見られるように、スキャン速度を変更すると酸化還元反応が増加し、電気化学プロセスはメソ細孔内の OH の伝播によって制御されます。 表 4 は、サンプルのアノード電流密度 (Ia) の傾きと相関係数を示しています。 吸着後に 200 °C で焼成されたサンプルは、他のサンプルよりも大きな線の傾きを持っています。 この傾きの違いは電気触媒能力の違いの結果であり、より高いレベルの電気化学活性を示しています。

(A) 焼成なしの LDH と (B) 最適条件下で 200 °C で焼成したサンプルの吸着前後のピーク電流密度とスキャン レートの平方根の関係。

データは、2 M メタノール濃度で吸着後の LDH は吸着前の LDH と比較して電流密度がほぼ 2 倍増加していることを示しています。 MO 吸着サンプルの活性の向上は、色素分子とメタノールの間の正の相互作用に起因すると考えられます。 このような相互作用により、溶液の大部分から活性遷移金属八面体中心が存在する LDH 層へのメタノール分子の拡散が促進される可能性があります。 前に説明したように (図 11)、サンプルのメタノール酸化プロセスは拡散制御プロセスであり、メタノール分子の物質移動を助けることは、測定された電気化学活性の向上にプラスの効果をもたらす可能性があります。 図 12 は、焼成サンプルで得られた最大電流密度と結晶子サイズの関係を示しています。 図１２Ａに示すように、結晶子サイズが最も小さいサンプルでは、​​一般により高い活性が記録された。 同様の傾向が吸着後のサンプルでも観察された（図１２Ｂ）。

か焼サンプルで得られた最大電流密度と、MO 吸着前 (A) および (B) 後のサンプルの結晶子サイズの関係。

図 13 は、焼成サンプルで得られた最大電流密度とゼータ電位の関係を示しています。 図１３Ａ、Ｂにそれぞれ示すように、吸着前または吸着後のいずれかにおいて、ゼータ電位が最も高いサンプルでは一般に、より高い活性が得られたと結論付けることができる。 それは図から推測できます。 図１２および１３から、結晶子サイズとゼータ電位の両方が、測定された活性の値において重要な役割を果たしていることがわかる。 メタノール酸化プロセスは（前述したように）拡散制御プロセスであることが実証されているため、微結晶サイズが小さいとメタノール分子が MMO 層表面の触媒部位にアクセスしやすくなる可能性があります。 さらに、アノード材料のゼータ電位が正であると、メタノール分子の酸化が促進され、電子が対極に失われます。 しかし、焼成した MMO の表面におけるメタノール電気酸化の正確なメカニズムを説明することは、困難な課題です。 Wang et al.51 は、NiAl LDH 膜上のメタノール電気酸化のメカニズムを論じ、酸化メカニズムの複雑な性質について論じました。 王ら。 は、LDH 層内の水酸化 Ni が NiOOH 種に変換され、メタノールの酸化において重要な役割を果たすオキシ水酸化物のメカニズムを支持しました。 調製されたサンプルには、Ni、Co、Zn、Fe の水酸化物が含まれており、これらはこの研究で測定されたメタノール酸化に対する活性において異なる役割を果たしている可能性があります。 さらに、不活性雰囲気中で行われるサンプルの焼成後に生成される炭素原子は、電極材料の電気伝導率とメタノール分子との相互作用を変化させる役割を果たしている可能性があります。 これらすべての要因は、吸着前後のサンプルの測定された活性に寄与するさまざまな程度の重要性を持つ役割を果たしている可能性があります。 サンプル上のメタノール酸化の詳細な一次反応ステップを説明する正確なメカニズムは議論の余地がある問題と考えられており、確認するにはさらに詳細な研究が必要になる可能性があります。

か焼サンプルで得られた最大電流密度と、MO 吸着前 (A) と後のサンプル (B) のゼータ電位との関係。

さらに、クロノアンペロメトリーを使用して、1 M KOH 中でのサンプルの電極触媒活性と安定性をさらに評価しました。 図14に示すように、電流密度曲線対時間は、600 mVの電位ステップで7000秒間測定されました。最初、吸着前後のLDHの電流密度は二重層の寄与により急速に減少し、その後ゆっくりと減少しました。これは、表面活性部位上に炭素質中間体 COad が形成されるためです 52。 すべてのサンプルは、経時的に妥当な安定性を示し、サンプルの電流密度は反応時間が増加しても減少せず、電極触媒の安定性が良好であることを示しています。

(A) 焼成なしの LDH と (B) 最適条件下で 200 °C で焼成したサンプルのクロノアンペロメトリー応答。

この研究では、簡単な共沈法を使用して、Co と Ni の二重置換 Zn-Fe LDH 層状複水酸化物の調製に成功しました。 サンプルはMO吸着用の廃水ナノ吸着剤として使用されました。 使用済みの吸着剤はメタノール電解酸化触媒として再利用することに成功し、その結果、吸着なしで新たに調製したサンプルと比較して性能が向上していることが示されました。 さらに、サンプルを 200、400、および 600 °C で焼成して、対応する混合金属酸化物を生成しました。 サイクリック ボルタンメトリーの結果は、最大電流密度の値で示されるように、サンプルは一般に、さまざまなメタノール濃度に対して吸着後もその性能を保持していることを示しています。 最大の性能強化を施したサンプルは、クロノアンペロメトリック測定によって示されるように、時間の経過とともに安定した性能を示しました。 この研究は、直接アルコール燃料電池などのさまざまな重要な技術用途に向けて、使用済みナノ吸着剤の価値を高めるための道を切り開きます。 したがって、使用済みナノ吸着剤のさらなるナノエンジニアリングは、そのような廃棄物を有望な電気酸化触媒として再利用するための有望なルートとなり得る。

Lo Faro , M. , Antonucci , V. , Antonucci , PL & Aricò , AS 燃料の柔軟性: SOFC テクノロジーの重要な課題。 Fuel 102、554–559 (2012)。

記事 CAS Google Scholar

エイサ、T. et al. 直接アルカリメタノールおよびエタノール燃料電池用のスタンドアロンアノードとしてのニッケルフォーム上のニッケルナノロッド。 内部。 Ｊ．ハイドロッグ． エネルギー 45、5948–5959 (2020)。

記事 CAS Google Scholar

Khouchaf, A.、Takky, D.、Chbihi, MEM & Benmokhtar, S. ポリアニリン フィルムに分散された金属イオン (銅およびニッケル) によって修飾されたガラス状炭素電極上のメタノールの電極触媒酸化。 J. メーター。 科学。 化学。 工学 4、97–105 (2016)。

CAS Google スカラー

アブデル・ハディ、EE 他エネルギー用途の効果的な電極触媒としての NiCoPt/CNF ナノ粒子の合成と特性評価。 ナノマテリアル 12、492-1–492-20 (2022)。

記事 Google Scholar

モハメッド、HFM 他。 非貴金属酸化物を用いた有望な燃料電池用触媒。 メーター。 科学。 工学 464、012002-1–012002-11 (2018)。

Google スカラー

Anantharaj, S.、Karthick, K. & Kundu, S. 高性能水酸化電極触媒としての層状複水酸化物 (LDH) の進化: 構造、活性、およびメカニズムに関する洞察を含む総説。 メーター。 Today Energy 6、1–26 (2017)。

記事 Google Scholar

ラザ、A.ら。 2D フレームワークを生成する遷移金属ジカルコゲナイドの液相およびインターカレーション剥離の進歩。 上級メーター。 インターフェイス 8、2002205-1–2002205-46 (2021)。

記事 Google Scholar

Das, AK, Pan, UN, Sharma, V., Kim, N. & Lee, JH 非対称スーパーキャパシターのエネルギー貯蔵およびメタノール酸化電極触媒用のナノ構造 CeO2/NiV-LDH 複合材料。 化学。 工学 J. 417、128019-1–128019-13 (2012)。

Google スカラー

Abdel-Hady, EE、Mahmoud, R.、Hafez, SH & Mohamed, HFM メタノール電気酸化のための効率的な吸着剤および触媒としての階層的三元 ZnCoFe 層状複水酸化物。 J.マーケット。 解像度 17、1922 ～ 1941 年 (2022)。

CAS Google スカラー

Gil、A. 環境ナノテクノロジー、産業廃棄物の有価物化のための廃棄物エネルギーへの挑戦: 電気、熱と冷たさ、生体液体とバイオ燃料。 モニト。 管理。 17、100615-1–100615-11 (2017)。

Google スカラー

Maina, S.、Kachrimanidou, V. & Koutinas, A. 廃棄物の価値評価を通じて循環的で持続可能な生物経済を目指すロードマップ。 カー。 意見。 グリーンサステイン。 化学。 8、18–23 (2017)。

記事 Google Scholar

アーマド、SOA et al. 分子ドッキング研究による新しいプリズム形状の C3N4 ドープ Fe@Co3O4 ナノ複合材料とその色素分解および殺菌可能性。 RSC アドバンス 11、23330–23344 (2021)。

記事 ADS Google Scholar

Aqeel、M. et al. Zr と Ag を共ドープした TiO2 は、汚染水の処理に適した高効率の可視光光触媒作用を示します。 RSC アドバンス 10、42235–42248 (2020)。

論文 ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

リアル、JB およびフェレイラ、ML 使用済み吸着剤および触媒の潜在的な用途: 廃棄物の再価値化。 科学。 トータル環境。 823、153370-1–153370-13 (2022)。

記事 ADS Google Scholar

Moustafa, D.、Mahmoud, R.、El-Salam, HMA & Shehata, N. メチル オレンジ管理後の残留亜鉛鉄層状複水酸化物の廃水処理用の新しい吸着剤としての利用。 応用ナノサイエンス。 11、709–723 (2021)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Mahmoud, RK、Taha, M.、Zaher, A. & Amin, RM アニオン染料とカチオン染料の混合物を除去するための吸着剤としての Zn-Fe LDH ナノ構造の物理化学的特性を理解しています。 科学。 議員 11、21365-1–21365-19 (2021)。

記事 ADS Google Scholar

Bajaj、NS および Joshi、RA エネルギー材料: 合成および特性評価技術。 『Energy Materials Fundamentals to Applications』 (Dhoble、SJ et al. 編) 61–82 (Elsevier、2021)。

Google スカラー

Romao、CP、Miller、KJ、Whitman、CA、White、MA、Marinkovic、BA 負の熱膨張 (熱膨張) 材料。 総合無機化学 II 127–151 (エルゼビア、2013)。

Google Scholar の章

Leroy, P.、Devau, N.、Revil, A. & Bizi, M. アモルファス シリカ ナノ粒子の見かけのゼータ電位に対する表面導電率の影響。 J. コロイド界面科学。 410、81–93 (2013)。

論文 ADS CAS PubMed Google Scholar

Elnaggar, M.、Emam, H.、Fathalla, M.、Abdel-Aziz, M. & Zahran, M. 固体状態の銀ナノ粒子の化学合成: 創傷治癒特性のための高効率の抗菌綿生地、エジプト。 Ｊ．Ｃｈｅｍ． 64、2697–2709 (2021)。

Google スカラー

Sayed, H.、Mahmoud, R.、Mohamed, HFM、Gaber, Y. & Shehata, N. Co と Ni の二重置換 Zn-Fe 層状複水酸化物は廃水処理用の 2d ナノ吸着剤として使用されています。 キーエンジニアリングメーター。 922、193–213 (2022)。

記事 Google Scholar

Zaher, A.、Taha, M.、および Mahmoud, RK La ドープ Zn-Fe 層状複水酸化物による水からのテトラサイクリン除去の考えられる吸着機構。 Ｊ．Ｍｏｌ． 液体 322、114546-1–114546-13 (2021)。

記事 Google Scholar

El-Ela、FIA、Farghali、AA、Mahmoud、RK、Mohamed、NA、Moaty、SA ドキシサイクリンおよびアモキシシリン/LDH ナノ複合材料を使用した潰瘍予防および創傷治癒治療における新しいアプローチ。 科学。 議員9L、6418-1–6418-15 (2019)。

ADS Google Scholar

エル・シャハウィ、AA 他三元チタン酸ナノチューブ/CuFe2O4/Zn-Fe混合金属酸化物ナノコンポジットの前立腺がん細胞取り込み。 内部。 J.ナノメッド。 15、619–631 (2020)。

記事 CAS Google Scholar

彼、Y.ら。 リチウム硫黄電池の効率的な吸着/電極触媒効果を実現するために、窒素ドープカーボンナノファイバー複合材料上に装飾された超微粒子ZnFe2O4ナノ粒子の作製。 エレクトロキム。 Acta 394、139126-1–139126-9 (2021)。

記事 Google Scholar

Valério, A.、Morelhao, SL 単結晶ナノ粒子系のサイズ分布の X 線回折分析におけるシェラーの公式の使用法。 https://arxiv.org/abs/1911.00701、1–9 (2019).

Lu、H.ら。 アスパラギン酸を挿入した Mg-Zn-Fe-LDH 材料の亜ヒ酸に対する吸着性能が向上しました。 ダルトン交通局 47、4994–5004 (2018)。

論文 CAS PubMed Google Scholar

Gilanizadeh, M. & Zeynizadeh, B. 緑色の下でベンジリデンマロノニトリルおよびビスジメドン (テトラケトン) を調製するためのメソ多孔質で磁気的に再利用可能な触媒としての、シリカ被覆マグネタイト上に固定化された Ni-Zn-Fe 層状複水酸化物 (LDH) の合成と特性評価条件。 新しいＪ．Ｃｈｅｍ． 42、8553–8566 (2018)。

記事 CAS Google Scholar

Gupta, NK、Saifuddin, M.、Kim, S. & Kim, KS Zn-Fe 層状複水酸化物へのリン酸塩の吸着を理解するための顕微鏡的、分光学的、および実験的アプローチ。 Ｊ．Ｍｏｌ． 液体 297、11193501–11193501-10 (2020)。

記事 Google Scholar

アブデル・モーティ、SA et al. 水性媒体からドキシサイクリンを効果的に除去するための LDH 型アニオン性ナノ材料の合成と特性評価。 水環境。 J. 34、290–308 (2020)。

記事 CAS Google Scholar

Colonna, S.、Bastianini, M.、Sisani, M. & Fina, A. 焼成層状複水酸化物の CO2 吸着および脱着特性。 Ｊ．サーム． アナル。 カロリーム。 133、869–879 (2018)。

記事 CAS Google Scholar

エルハリル、A.ら。 医薬汚染物質の除去におけるZn/Al層状複水酸化物ナノ粒子の吸着性能に及ぼすモル比と焼成温度の影響。 J.Sci. 上級メーター。 デバイス 3、188–195 (2018)。

記事 Google Scholar

Asif、SAB、Khan、SB、Asiri、AM 有機汚染物質の解毒を目的とした、酸化コバルト/酸化鉄複合ナノファイバーをベースとした効率的な太陽光触媒。 ナノスケール解像度レット。 9、510-1–510-9 (2014)。

記事 ADS Google Scholar

Naseem, S.、Gevers, B.、Boldt, R.、Labuschagné, FJW および Leuteritz, A. によって調製された三金属層状複水酸化物 (LDH) を含む遷移金属 (Fe Co、Ni、Cu、および Zn) の比較尿素加水分解。 RSC アドバンス 9、3030–3040 (2019)。

論文 ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

オフチニコフ、OV et al。 メチレンブルー分子のFTIRスペクトルにおける分子間相互作用の現れ。 バイブ。 分光器。 86、181–189 (2016)。

記事 CAS Google Scholar

Abo El-Reesh, GY、Farghali, AA、Taha, M. & Mahmoud, RK 尿素とグリセロールを使用した Ni/Fe 層状複水酸化物の新規合成と、Cr(VI) 除去のためのそれらの強化された吸着挙動。 科学。 議員 10、587-1–587-20 (2020)。

記事 ADS Google Scholar

Yan, Z.、Zhu, B.、Yu, J. & Xu, Z. 油中水型マイクロエマルジョン法で調製した Mg-Al 層状複水酸化物の吸着性能に対する焼成の影響。 RSC アドバンス 6(55)、50128–50137 (2016)。

記事 ADS CAS Google Scholar

リー、Ｙら。 焼成温度を変更して、セリア八面体の微細構造と研磨特性を調整します。 RSC アドバンス 12(26)、16554–16560 (2022)。

論文 ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Wang, L.、Lee, CY & Schmuki, P. 太陽水の分解: アニーリング中の多孔質 α-Fe 2 O 3 光電極の有益な小さな特徴サイズの維持。 J. メーター。 化学。 A 1(2)、212–215 (2013)。

記事 CAS Google Scholar

モハメッド、IM 他。 炭化 PVA ナノファイバーで担持された Ni/Pd ナノ複合体の、ギ酸、エタノール、および尿素の酸化に対する電極触媒作用: 物理化学的および電気分析の研究。 応用サーフィン。 科学。 435、122–129 (2018)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Heysiattalab, S.、Shakeri, M.、Safari, M.、Keikha, MM 直接エタノール燃料電池 (DEFC) の性能に影響を与える重要なパラメーターの調査。 J.Ind.Eng. 化学。 17、727–729 (2011)。

記事 CAS Google Scholar

Gamil, S.、El Rouby, WM、Antuch, M. & Zedan, IT メタノール電解酸化の効率的な触媒としてのナノハイブリッド層状複水酸化物材料。 RSC アドバンス 9、13503–13514 (2019)。

論文 ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Wang, H. et al. アルカリ媒体中でのメタノール酸化に対する高活性 Pt/Ni-Fe 層状複水酸化物電極触媒の構築。 内部。 Ｊ．Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ． Sci 14、7961–7972 (2019)。

記事 CAS Google Scholar

Xu, C.、Kang Shen, P. & Liu, Y. 酸化物で促進される Pt/C および Pd/C 触媒上のエタノール電解酸化。 J. パワーソース 164(2)、527–531 (2007)。

記事 ADS CAS Google Scholar

魏、Ｑら。 アルカリ性媒体と酸性媒体の両方で酸素を還元するための高性能電極触媒としての 3D 多孔質 Fe/N/C 球状ナノ構造。 ACS アプリケーション。 メーター。 インターフェイス 9(42)、36944–36954 (2017)。

論文 CAS PubMed Google Scholar

Jasim, AM, Hoff, SE & Xing, Y. ドープ二酸化チタン上の酸化スズクラスターの複酸化物触媒担体を使用したメタノール電解酸化活性の強化。 エレクトロキム。 Acta 261、221–226 (2018)。

記事 CAS Google Scholar

Daşdelen, Z.、Yıldız, Y.、Eriş, S. & Şen, F. メタノール酸化反応用の GO-PVP ハイブリッド材料上に修飾された Pt ナノ粒子の電極触媒活性と耐久性が強化されました。 応用カタル。 B 219、511–516 (2017)。

記事 Google Scholar

Ruiz-Camacho, B.、Medina-Ramírez, A.、Fuentes-Ramírez, R. & Gómez, CM アルカリ性媒体中でのメタノール酸化の触媒として使用する Pt-Ag/SnO2-C の簡単な合成。 J. 固体電気化学。 21(8)、2449–2456 (2017)。

記事 CAS Google Scholar

Baruah、B. & Kumar、A. rGO/PEDOT の電極触媒活性: アルカリ性媒体中でのメタノール オキシダチンに対する PSS ナノ複合材料。 電気分析 30(9)、2131–2144 (2018)。

記事 CAS Google Scholar

Raoof, JB、Hosseini, SR & Rezaee, S. Pt/ポリ (2-メトキシアニリン) - ドデシル硫酸ナトリウム複合材料の調製と、メタノールとホルムアルデヒドの電極触媒酸化へのその応用。 エレクトロキム。 Acta 141、340–348 (2014)。

記事 CAS Google Scholar

Wang, Y.、Zhang, D.、Peng, W.、Liu, L. & Li, M. アルカリ媒体中での Ni-Al 層状複水酸化膜修飾電極でのメタノールの電極触媒酸化。 エレクトロキム。 Acta 56(16)、5754–5758 (2011)。

記事 CAS Google Scholar

Gao、Y.ら。 エタノール電極触媒用の部分的に還元された Ni2+、Fe3+ 層状複水酸化物。 J. メーター。 科学。 54、14515–14523 (2019)。

記事 ADS CAS Google Scholar

リファレンスをダウンロードする

科学技術イノベーション資金庁 (STDF) がエジプト知識銀行 (EKB) と協力して提供するオープンアクセス資金。

ベニ・スエフ大学理学部化学科、私書箱 62514、ベニ・スエフ、エジプト

リハビリ・マフムード

ミニア大学理学部物理学科、私書箱 61519、ミニヤ、エジプト

ハムディ FM モハメド、サラ HM ハフェズ、EE アブデルハディ

ベニ・スエフ大学先端科学大学院研究部材料科学・ナノテクノロジー学科、私書箱 62511、ベニ・スエフ、エジプト

ヤセル・M・ガデルハーク

PubMed Google Scholar でこの著者を検索することもできます

PubMed Google Scholar でこの著者を検索することもできます

PubMed Google Scholar でこの著者を検索することもできます

PubMed Google Scholar でこの著者を検索することもできます

PubMed Google Scholar でこの著者を検索することもできます

RM: 責任著者は、原稿執筆と実験計画、方法論の準備、統計分析、ディスカッション、図のプロット、実験の詳細のフォローアップにおいて共有することに加えて、準備された材料の特性を研究しました。 HFMM、SHMH、YMG、EEAH: 実験計画、方法論の準備、特性評価、統計分析、ディスカッション、図のプロット、実験の詳細のフォローアップ、実験データの収集を共有し、提出前に原稿を最終形式に修正し、ディスカッションを支援します。変更。

リハビリテーション・マフムードへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

オープン アクセス この記事はクリエイティブ コモンズ表示 4.0 国際ライセンスに基づいてライセンスされており、元の著者と情報源に適切なクレジットを表示する限り、あらゆる媒体または形式での使用、共有、翻案、配布、複製が許可されます。クリエイティブ コモンズ ライセンスへのリンクを提供し、変更が加えられたかどうかを示します。 この記事内の画像またはその他のサードパーティ素材は、素材のクレジットラインに別段の記載がない限り、記事のクリエイティブ コモンズ ライセンスに含まれています。 素材が記事のクリエイティブ コモンズ ライセンスに含まれておらず、意図した使用が法的規制で許可されていない場合、または許可されている使用を超えている場合は、著作権所有者から直接許可を得る必要があります。 このライセンスのコピーを表示するには、http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/ にアクセスしてください。

転載と許可

Mahmoud、R.、Mohamed、HFM、Hafez、SHM 他。 使用済み二重置換Co-Ni-Zn-Fe LDH廃水ナノ吸着剤のメタノール電解酸化触媒としての評価。 Sci Rep 12、19354 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-23798-2

引用をダウンロード

受信日: 2022 年 8 月 3 日

受理日: 2022 年 11 月 5 日

公開日: 2022 年 11 月 11 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-23798-2

次のリンクを共有すると、誰でもこのコンテンツを読むことができます。

申し訳ございませんが、現在この記事の共有リンクは利用できません。

Springer Nature SharedIt コンテンツ共有イニシアチブによって提供

コメントを送信すると、利用規約とコミュニティ ガイドラインに従うことに同意したことになります。 虐待的なもの、または当社の規約やガイドラインに準拠していないものを見つけた場合は、不適切としてフラグを立ててください。