拡散とマグノンの相互作用 | 広州チタニオ株式会社

Scientific Reports volume 13、記事番号: 9280 (2023) この記事を引用

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純Fe、希薄FeCuおよびFeCr合金、およびFe/Cu多層からなる直径45 nmの相互接続されたナノワイヤネットワークの熱起電力の測定結果を示します。 Fe ナノワイヤの熱出力値は、70 ～ 320 K の間で研究されたすべての温度において、バルク材料で見られる熱出力値に非常に近いです。純粋な Fe の場合、室温での拡散熱出力は約 - 15 \(\upmu\)V と推定されます。私たちのデータからの /K は、30 \(\upmu\)V/K に近い、推定された正のマグノン抗力寄与に大きく取って代わられます。希薄な FeCu および FeCr 合金では、不純物濃度が増加するにつれてマグノン抗力熱出力が減少し、不純物含有量 10\(\%\) で約 10 \(\upmu\)V/K になることがわかります。純粋な Fe と比較して、FeCu ナノワイヤネットワークでは拡散熱力はほとんど変化しませんが、FeCr ナノワイヤでは大部分のスピン電子の状態密度の顕著な変化により大幅に減少します。 Fe(7 nm)/Cu(10 nm) 多層ナノワイヤで行われた測定では、他の磁性多層で以前に見られたように、熱力に対する電荷キャリアの拡散の主な寄与と、マグノンドラッグ効果の相殺が示されています。 Fe/Cu 多層ナノワイヤで測定された磁気抵抗効果と磁気ゼーベック効果により、Fe のスピン依存ゼーベック係数を推定できます。これは、室温で約 − 7.6 \(\upmu\)V/K です。

強磁性金属では、電子はスピン波によって散乱されます。これらの材料が温度勾配にさらされると、マグノン電流が高温領域から低温領域に流れ、電子システムと相互作用します。フォノン抗力効果をもたらすフォノンによる散乱と同様に、電子とマグノンの相互作用は、ゼーベック係数にプラスに寄与するマグノン抗力効果を生み出す可能性があります。磁性材料の絶対熱起電力は、次の 3 つの独立した寄与の合計によって近似的に求められます。

ここで、\(S_\text {d}\) は従来の電子拡散部分、\(S_\text {p}\) はフォノンドラッグ寄与、\(S_\text {md}\) はマグノンです。 -ドラッグ貢献。金属内の拡散熱力は、温度勾配によって引き起こされる電子のフェルミディラック分布の非平衡から生じます。モットの公式1によれば、次のように書くことができます。

ここで、e は素電荷、\(\lambda (\varepsilon )\) は領域 \(\Sigma\) のフェルミ面上の電子の平均自由行程であり、導関数はフェルミエネルギーで評価されます。したがって、拡散熱力は、電子構造の変化と電子を散乱させる機構の両方に対して非常に敏感です。以前の研究から、magnon-drag の理論は phonon-drag1 の理論に厳密に従い、\(S_\text {md}\) は次のように表現できることがわかりました 1,2,3

ここで、 \(\tau _\text {em}\) はマグノンと電子の衝突の散乱時間、 \(\tau _\text {m}\) はマグノンの総運動量緩和時間、 n は電子密度、 \ (C_\text {m}\) 単位体積あたりのマグノン比熱容量。過去数十年にわたってさまざまな材料に対して実験的および理論的研究が行われてきたにもかかわらず、マグノン抗力効果の存在に関する実験的証拠を得るのは依然として困難です。その理由の 1 つは、熱電電力をさまざまなコンポーネントに分離することが比較的複雑であることです。先駆的な研究として、Blatt et al.4 は広い温度範囲にわたって鉄の熱出力を測定し、Fe ではマグノン抗力が支配的な役割を果たしていると結論付けました。マグノン抵抗は外部磁場によって徐々に減少すると予想されますが、比較的小さな振幅の影響を示す実験結果はほとんど得られていません 2,5。薄膜およびバルクの鉄および Fe ベースの合金に関するその後の研究では、マグノン抵抗が熱出力に大きく寄与していることが明らかになりました 3,6,7。さらに、NiFe ワイヤのマグノン抵抗効果の証拠は、サーモパイルのようなデバイスで行われた測定によって提供されました8。また、バルク伝導性強磁性体におけるマグノン抗力熱力のためのスピン伝達機構も提案されている9。最近では、反強磁性の Li ドープ MnTe10 において、熱出力に対する大きなマグノン抵抗の寄与が報告されています。また、スキルミオン構造を持つ強磁性体のマグノンドラッグ熱電効果が理論的に研究されています11。さらに、スピンカロリートロニクスと、電荷、スピン、熱流間の結合に関連する新しい効果の出現により、強磁性ヘテロ構造における熱電気の研究に新たな関心が生まれています。これらの中でも、強磁性体中の熱誘起マグノニックスピン流と、隣接する通常の金属における（逆）スピンホール電圧の生成との間の相互作用から生じるスピンゼーベック効果が特に注目されている12、13、14。一方、ナノ多孔質テンプレートを使用した電気化学堆積によって得られる強磁性ナノワイヤは、この製造アプローチが非常に汎用性が高く、単一ナノワイヤ、平行ナノワイヤアレイ、ナノワイヤアレイなどのさまざまな磁性ナノワイヤシステムの研究を可能にするため、ここ数十年で多くの注目を集めてきました。相互接続されたナノワイヤネットワーク15、16、17、18、19、20、21。さらに、この合成アプローチにより、制御された組成の磁性合金や、電流が層面に垂直に流れる多層システム（CPP 構成）を容易に製造できます。これは、巨大磁気輸送特性を調査するのに適した形状です 16,22 、23、24。相互接続されたナノワイヤネットワークは、熱電測定に特に適しています。実際、このシステムでは、電流と熱電流がナノワイヤ軸に沿ったジグザグの経路をたどって、交差したナノワイヤ膜の面内を全体的に流れます25、26。この構成により、多孔質テンプレートの薄さに起因して、平行なナノワイヤアレイを含むナノ多孔質膜の面外方向に熱勾配が確立されるときに誤差の主な原因となる熱接触抵抗の問題が大幅に軽減されます。ナノワイヤネットワークから作られた磁性多層で最近報告された巨大磁気ゼーベック効果により、スピン依存ゼーベック係数などの基本的なスピン熱量パラメータを抽出し、磁気的に活性化される熱電スイッチを実現することが可能になった 25,27,28。

ここでは、純粋なFe、希薄FeCuおよびFeCr合金、およびFe / Cu多層で構成される直径45 nmの相互接続されたナノワイヤネットワーク（図1aを参照）におけるマグノン抗力と拡散熱力のそれぞれの寄与を決定します。温度、磁場、不純物濃度の関数として実行された測定結果は、バルク材料で以前に得られた結果と比較されます。この分析は、鉄とその合金の熱出力に対する電荷キャリアの拡散とマグノン抗力の寄与に対する不純物の性質と濃度、およびナノ構造の影響を浮き彫りにしている。

相互接続された Fe ベースの NW ネットワークの熱発電。 (a) 拡散熱力を引き起こすサンプルの高温端と低温端におけるフェルミ・ディラック分布幅の違いと、相互接続された磁性ナノワイヤにおけるマグノン抵抗効果の概略図。（b）相互接続されたNWネットワークフィルムのゼーベック係数を測定するためのデバイス構成。磁場ＢはＣＮＷ膜の面内方向に沿っている。（ c 、 d ）直径45 nm、充填密度20 \（\％\）のCNWネットワークの上面図を示す、自立型相互接続Fe NWの2つの倍率のSEM画像。

相互接続した細孔を持つポリカーボネート (PC) 多孔質膜は、厚さ 22 μm の PC フィルムを 2 段階の照射プロセスにさらすことによって製造されています 29,30。膜のトポロジーは、法線軸に対して − 25\(^\circ\) と \(+\)25\(^\circ\) の 2 つの固定角度でフィルムを最初の照射ステップに露光することによって定義されました。フィルム飛行機の。 PC フィルムを面内で 90\(^\circ\) 回転させた後、同じ固定角度照射束で 2 回目の照射ステップを実行し、最終的に 3 次元 (3D) ナノチャネルネットワークを形成しました。次に、以前に報告されたプロトコル 31 に従って潜在トラックを化学エッチングして、直径 45 nm の細孔と体積多孔率 \(20\%\) を備えた 3D 多孔質膜を得ました。次に、電子ビーム蒸発器を使用して PC テンプレートの片面を金属 Cr(3 nm)/Au(400 nm) 二重層でコーティングし、電気化学堆積中に陰極として機能させました。各交差ナノワイヤ (CNW) ネットワークは 3D 多孔質 PC 膜を部分的に満たしており、通常は総細孔容積の約 \(50\%\) を占めています。純粋な Fe NW ネットワークは、Ag/AgCl 参照電極と Pt 対電極を使用し、0.5 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \( +\) 0.485 MH\(_3\)BO\(_3\)。 Feベースの溶液のpH酸性度は2に設定され、-1.2Vの堆積電位が使用されました。 Cu 含有量 \(\le\) 10\(\%\) の希薄 FeCu 合金 NW ネットワークは、5 ～ 55 mM の CuSO\(_4\)·5H\(_2\)O を電解質溶液に添加することによって成長させました。 0.5 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \(+\) 0.485 MH\(_3\)BO\(_3\) を含む。相互接続された FeCr 合金 NW (Cr 含有量 \(\le\) 10 at. \(\%\)) は、5 ～ 50 mM の CrCl\(_3\)·4 H\(_2\)O を溶液に添加することによって得られました。 0.5 MのFeSO\(_4\)・7 H\(_2\)Oと0.485 MH\(_3\)BO\(_3\)を含む電解質溶液。堆積電位は、FeCu および FeCr NW ネットワークの両方で \(-1.2\) V でした。さらに、Fe/Cu 多層 (ML) ナノワイヤは、前述したように定電位モードのパルス電着技術を使用して単一硫酸塩浴から作成されました 25,32。電解質組成は、1.2 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \(+\) 6 mM CuSO\(_4\)·5 H\(_2\)O \(+\) 0.485 MH でした。 \(_3\)BO\(_3\) \(+\) 0.45 M (NH\(_4\))\(_2\)SO4。 pHは約3でした（未調整）。 Fe リッチ層と Cu 層は、Ag/AgCl 参照電極に対してそれぞれ -1.2 V と -0.4 V で堆積されました。電気化学堆積のためのこれらの実験条件を使用し、他の場所で説明されている手順に従って 16、各金属の堆積速度は細孔充填時間から事前に決定されました。このキャリブレーションに従って、堆積時間は Fe 層と Cu 層で 200 ms と 25 s に調整され、およそ 400 の二重層からなる Fe(7 nm)/Cu(10 nm) 多層スタックが得られました。 Fe/Cu 多層膜は多孔質膜を部分的にのみ満たします。強磁性CNWネットワークの熱出力と磁気抵抗の測定は、他の場所で説明されているように、自家製のセットアップを使用して温度の関数として実行されました25、27。電気および熱電輸送測定を行うために、プラズマエッチングによって陰極を局所的に除去して、2つのプローブ構成を作成しました（図1b）。電気接点は金属電極上の Ag ペイントによって作成されます。 CNW フィルムサンプルの一般的な寸法は、長さ 10 mm、幅 2 mm、厚さ 0.022 mm です。このシステムでは、CNW の高度な電気接続のおかげで、電流は NW のネットワークを介してフィルム面の巨視的な方向に注入されます。準備された試験片の典型的な抵抗値は数十オームの範囲にあります。各サンプルでは、自己発熱を避けるために入力電力が 0.1 \(\upmu\)W 未満に維持され、抵抗はオーム抵抗範囲内で 10\(^{5}\) の 1 分の分解能で測定されました。。以前の研究 25、27 で説明したように、ゼーベック係数は、銀塗料を使用してサンプルの一端を銅のサンプルホルダーに取り付け、もう一端に抵抗ヒーターを取り付けることによって測定されました。電圧リード線は細いクロメル P ワイヤで作られ、測定された熱起電力に対するリード線の寄与は、クロメル P の絶対熱電力の推奨値を使用して差し引かれました。温度勾配は、小径のタイプ E 差動装置で監視されました。熱電対。測定では、典型的な温度差 1 K が使用されました。電気測定および熱電測定は真空下で実行されました。 Fe/Cu ML NW の場合、抵抗とゼーベック係数の磁気変化は、CNW 膜の面内方向に沿って -8 ～ 8 kOe の範囲で外部磁場を掃引することによって測定されます。一方、FeCu および FeCr NW の場合、これらの材料は \(H =\) 8 kOe で 0.1\(\%\) 未満の磁気ゼーベック効果を示すため、熱出力測定はゼロ磁場で行われました。サンプルの温度は 10 ～ 320 K で変化します。ポリマーテンプレートを化学的に溶解した後、電界放射型走査型電子顕微鏡 (FE-SEM) を使用して、相互接続された NW 構造の特性を評価しました。図1c、dに示すSEM画像に示されているように、NWネットワークは3D元の多孔質フィルムの正確なレプリカを形成し、機械的に安定して自立していることがわかりました。エネルギー分散型 X 線分光法 (EDX) により、Fe ベースの希薄合金 NW の化学組成が得られ、この研究では原子百分率で表されています。 Fe/Cu 多層の場合、EDX 分析でも評価されたように、Cu 不純物は鉄層に非常に限られた含有量 (5\(\%\) 未満) でのみ組み込まれます。

図 2a は、純粋な Fe、Fe\(_{100-x}\)Cu\(_x\) 合金 (\(x =\) 2 で作られたさまざまなナノワイヤネットワークの熱出力の 70 ～ 320 K の間の温度変化を示しています) 、７、１０）およびＦｅ（７ｎｍ）／Ｃｕ（１０ｎｍ）多層。純粋な Fe ナノワイヤの場合、熱力の値は正で、\(T =\) 200 K 付近の 16 \(\upmu\)V/K で最大値を示します。全体として、Fe に Cu 不純物が導入されると、ほぼ全温度範囲 (\(\sim\) − 7 \(\upmu\) にわたって、Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) NW では負になることさえある、測定された熱出力の合計の減少)V/K 300 K)。 Fe(7 nm)/Cu(10 nm) 多層 NW の場合、測定された熱出力は負であり、温度とともにほぼ直線的に変化します。さらに、図2bに示すように、直径45 nmのFe CNWで得られた実験結果は、バルク鉄について以前に報告された結果と非常に似ています4,33。この対応関係は、最近多孔質コバルトで実証されたように、Fe 成分はナノ構造によって非常に影響を受けるため、熱力に対するフォノン抵抗の寄与が無視できることを示しています3。したがって、Blatt4 の先駆的な研究で以前に強調されたように、Fe の熱電特性を説明するには、熱力の電子拡散とマグノン抵抗の寄与のみを考慮すべきであると思われます。図2bの高温データは、傾き \(\alpha\) \(\sim\) − 0.05 \(\upmu\)V/K\ で、約500 KまでのSの準線形減衰を示しています。 (^2\)。興味深いことに、図2cに示すように、希薄FeCu合金から形成されたナノワイヤ（図2aを参照）では、T \(\sim\) 200 K以上で同じ直線関係が観察され、その傾きはバルクFeで得られるものと同様です。この傾向は、同じ温度範囲で不純物含有量が 10\(\%\) 未満の希薄 FeCo および FePt バルク合金で得られた以前の結果によって裏付けられています4,7。これも図 2c で報告されており、これらすべての Fe の傾きが示されています。ベースの合金は、 \(\alpha\) \(\sim\) − 0.05 ± 0.01 \(\upmu\)V/K\(^2\) にほぼ対応します。

純鉄および鉄ベースの希薄合金で作られたナノワイヤネットワークのゼーベック係数を測定しました。 (a) 純Fe、FeリッチFeCu合金、およびFe(7nm)/Cu(10nm)多層からなる直径45nmのNWネットワークの熱出力Sの温度依存性。 (b) 純粋な Fe ナノワイヤ、バルク Fe、および希薄な Fe ベースの合金で得られた S(T) 曲線の比較。 (c) バルク鉄および不純物含有量が 10 未満の希薄鉄ベース合金の T \(\ge\) 200 K に対する S(T) の線形減衰の傾き \(\alpha\) の推定値\( \%\)。影付きの領域は、範囲 − 0.05 ± 0.01 \(\upmu\)V/K\(^2\) の \(\alpha\) の値を示します。

図 3a は、Fe および Fe\(_{100-x}\)Cu\(_x\) ナノワイヤネットワークの温度依存性マグノン抗力熱出力 \(S_\text {md}\) を示しています。測定された熱出力。全体として、これらの結果は、純鉄の室温 (RT) で推定値 30 \(\upmu\)V/K に達する正のマグノン抗力熱出力が、不純物含有量の増加の結果として徐々に減少することを示しています。 Fe では拡散熱力はこれらの希薄合金ではほとんど影響を受けません。一方、Fe/Cu多層CNWでは、熱出力に対するマグノン抵抗の寄与は無視できる可能性が非常に高くなります（図2aを参照）。これは、ナノメートル単位で数パーセントのCu不純物が存在するためだけではありません。 - 厚い強磁性層だけでなく、測定された熱出力が温度とともに線形に変化するためでもあります。 Fe/Cu 多層膜の面垂直電流 (CPP) 構成により、\(S_\text {Fe/Cu}\) は主に強磁性金属の熱力によって決まります。この熱力は強磁性金属の熱力よりも大幅に高くなります。 Co/Cu、CoNi/Cu、NiFe/Cu 多層膜に関する以前の研究ですでに実証されているように、Cu の実際、層に垂直な方向の Fe/Cu 多層のゼーベック係数は、キルヒホッフの法則を使用して、対応する輸送特性から次のように表すことができます 27,34

ここで、\(S_\text {Fe}\)、\(S_\text {Cu}\)、および \(\rho _\text {Fe}\)、\(\rho _\text {Cu}\) は、 Fe と Cu の熱力と電気抵抗率、および \(\gamma =\) \(t_\text {Fe}\)/\(t_\text {Cu}\) は Fe 層と Cu 層の厚さの比です。式から (4) \(\gamma\) = 0.7 (S \(\sim\) − 11 \(\upmu\)V/K) の Fe/Cu 多層膜の室温での実験値と、バルク値を使用します。 \(S_\text {Cu}\)、\(\rho _\text {Fe}\)、\(\rho _\text {Cu}\) から、\(S_\text {Fe} の値を推定します) \) \(\sim\) − 14.5 \(\upmu\)V/K at T = 300 K。さらに、この方法で評価された鉄の熱出力は \(\gamma\) の正確な値にはほとんど依存しません。実際、 \(S_\text {Fe}\) の RT 値は、 \(\gamma\) = 0.5 の場合、 - 15.5 \(\upmu\)V/K および - 13.5 \(\upmu\)V/K です。それぞれ \(\ガンマ\) = 1。予想どおり、Fe の拡散熱力は式 (1) から推定されます。銅元素の熱出力は正 (T = 300 K で 1.8 \(\upmu\)V/K) であるため、(4) は Fe/Cu 多層で測定された値よりも負になります。この\(S_\text {Fe}\)の推定値は、図2cのデータから抽出された\(\alpha\)の平均値を使用してRTで得られた推定値と非常によく一致することに注目する価値があります。全体として、私たちの分析は、他の 2 つの金属の絶対値がより高く、-30 \(\upmu\)V/K および -20 \ 付近であるにもかかわらず、Co および Ni と同様に Fe の拡散熱力が負であることを示しています。 T = 300 K で (\upmu\)V/K、それぞれ 1、3、35、36。

純鉄および鉄ベースの希薄合金ナノワイヤーのマグノンドラッグ熱力。 (a) 純粋な Fe と希薄な FeCu 合金、およびバルク Fe で作られた NW ネットワークの低温での推定マグノン抗力熱出力 \(S_\text {md}\) の温度依存性 (33 からの開いた記号)。すべてのデータは、同じ線形負の寄与 \(\alpha T\) (\(\alpha = -0.05 \pm 0.01\, \upmu\)V/K\(^2\)) を測定値から差し引くことによって取得されました。熱力。破線は式(1)による計算結果です。 (2) \(\beta \sim\) 0.018 \(\upmu\)V を使用して \(S_\text {md}\) \(=\) \(\beta T^{3/2}\) を導きます/K\(^{5/2}\)。 (b) さまざまな希薄鉄ベース合金、FeCu NW (現在の研究)、FeCo7 および FePt4 の室温での \(S_\text {md}\) の推定値の展開。

図3aのすべての \(S_\text {md}\)(T) 曲線は、温度とともに単調増加し、その後飽和または幅広いピークに向かう傾向を示しています。マグノンドラッグ熱出力の温度変化の飽和または最大値は、合金中の Cu 含有量が高くなるほど、より低い温度で発生します。純粋な Fe の場合、飽和は室温付近で発生しますが、Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) サンプルでは 150 K という早い段階で発生します。図2aの白抜きの記号は、実験データから同じ負の線形成分\(-\alpha T\)を差し引くことによって得られる、バルクFeのマグノンドラッグ熱力の低温変化に対応します33。図3aでは、データがマグノン抗力熱力の予測\(T^{3/2}\)の法則に従うことも示されています。 (3)、2,3 と表すことができます。

\(k_\text {B}\) をボルツマン定数、D をスピン波の剛性、\(L(0) =\) 4.45 とします。マグノンが主に電子によって散乱されると仮定すると、つまり係数 (1 \(+\) \(\tau _\text {em} / \tau _\text {m}\)) が 13,7 に近いと仮定すると、破線は図 3a の線は、式 3 を使用した計算を表します。 (5) \(D =\) 245 meV \(\mathring{A}^2\) で、文献 37,38 で報告されている値と一致します。したがって、式 (5) は、 \(\beta \sim\) 0.018 \(\upmu\)V/K\(^{これは、Blatt4 によって以前に報告された \(\beta \sim\) 0.016 \(\upmu\)V/K\(^{5/2}\) の値にも近いです。さらに、 \(T =\) 75 K を超える直径 45 nm の Fe ナノワイヤのマグノン抗力熱力は、低温範囲のバルク Fe で得られたデータと完全に一致していることに注意してください。図 3b は、FeCu、FeCo、および FePt 合金の不純物含有量の関数として、室温でのマグノン抗力熱出力 \(S_\text {md}\) の変化を示しています。繰り返しになりますが、この図のデータは、\(T = \) 300 K。合金の種類によって値は多少異なりますが、同じ傾向が観察されます。マグノンドラッグ熱力は、不純物含有量が増加するにつれて、純粋な Fe の 30 \(\upmu\)V/K に近い値から、Fe の 10 \(\upmu\)V/K 近くの値まで徐々に減少します\(_ {90}\)Cu\(_{10}\) および Fe\(_{90}\)Co\(_{10}\) 合金。欠陥によるスピン波の散乱を説明する理論的研究は限られている 39,40 にもかかわらず、バルク鉄とナノワイヤ鉄の両方におけるマグノン抗力熱力の減少は、マグノン不純物散乱の増加に起因すると考えられます。

図 4 は、最大 10\(\%\) の Cr 濃度に対する FeCr NW の熱出力の 70 K と 320 K の間の温度変化を示しています。これらの希薄な FeCr 合金で得られた結果は、図 3 と図 4 で以前に議論した結果とは大きく異なります。 2 と 3. 一方で、Cr 不純物の導入後の S の減少は他の不純物元素よりも大幅に低く、Fe\(_{90}\)Cr\ であっても熱出力はすべての温度で正のままです。 (_{10}\) サンプル。さらに、低 Cr 濃度 (\(x =\) 0.6 および 1.5) では、高温範囲で純粋な Fe と比較して S が大幅に増加します。たとえば、S は \(\sim\) 12 \( \(T =\) 320 K での純粋な Fe の \upmu\)V/K から \(\sim\) 14 \(\upmu\)V/K in Fe\(_{99.4}\) Cr\(_ {0.6}\)。 FeCu NWとの非常に顕著な違いも図4b、cに示されています。図 4b は、両タイプの合金の不純物濃度の関数としての RT 熱出力の変化を示しています。FeCr 合金と比較して、FeCu 合金では熱出力の大幅な低下が観察されます。図3cは、FeCuおよびFeCr合金NWの実験的なS(T)曲線における最大値の対照的なシフトを示しています。図4cの結果は、\(T =\) 180 Kでの純粋なFeのS(T)曲線の最大値が、Fe\(_{90}\)Cuの\(T =\) 100 Kに低下することを示しています\(_{10}\) 一方、FeCr 合金の場合、Cr 含有量の増加による最大増加は、Fe\(_{90}\)Cr\(_{10}\) の場合、室温付近に達します。

希釈したFeCr合金ナノワイヤの熱電特性。 (a) 純粋な Fe NW と比較した、希釈 FeCr 合金 NW の熱出力 S の温度依存性。 (b) 不純物含有量の関数としての FeCr および FeCu NW の RT ゼーベック係数の変化。 (c) FeCu および FeCr 合金対不純物含有量の S(T) 曲線の最大値の展開。（ d ）Cr含有量の関数としてのFeCr NWの推定拡散熱力\(S_\text {d}\)の変化と、NiCrおよびCoCr NWの合計測定ゼーベック係数の比較41。 (d) のデータはすべて室温でのものです。

希薄 FeCr 合金のこの対照的な挙動は、CoCr および NiCr NWs で得られた以前の結果と一致して、拡散熱力の強い変化に由来します。実際、図4dに示すように、室温で測定されたNiCrのゼーベック係数は、Cr不純物の添加により、負（純粋なNiの場合-20 \（\upmu\）V/K）から比較的大きな正の値に突然変化します。 Ni (Ni\(_{93}\)Cr\(_{7}\) の場合は 18 \(\upmu\)V/K)。同様に、CoCr CNW の場合、室温で測定された熱出力は、純粋な Co の - 28 \(\upmu\)V/K から、Co\(_{ 95}\)Cr\(_{5}\) CNW (図 4d を参照)。これらの結果は、少数スピンが電気伝導を支配する、スピンアップバンドのフェルミ準位を通過する仮想束縛状態に基づいて説明できます42、43、44。我々は、希薄FeCr合金で作られたNWネットワークで得られたこれらの結果は、大部分のスピン電子の状態密度の顕著な変化とも一致すると考えています。 250 K から 320 K までの非常に狭い温度範囲を使用して、FeCr NW で得られた S(T) 曲線のそれぞれについて熱出力減衰の傾きを抽出し、RT で推定された拡散熱出力寄与の推移を報告することを試みました。 Cr濃度の関数。熱力拡散の推定値の不確実性は比較的高いにもかかわらず、図 4d から、希薄 FeCr 合金 CNW の全体的な挙動は、NiCr および CoCr CNW で以前に得られた挙動と非常に合理的に一致していることがわかります 41。さらに、図4dに示唆されているように、Fe\(_{90}\)Cr\(_{10}\) CNWでは拡散熱力が無視できると仮定すると、この合金で得られたS(T)曲線（図4を参照） . 4a) は、温度範囲全体にわたってマグノン抵抗成分が支配的です。さらに、RT での熱出力 (約 10 \(\upmu\)V/K) は、Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) および Fe について推定されるマグノン抵抗寄与と著しくよく一致します。 \(_{90}\)Co\(_{10}\) 合金を図 3b に示します。 FeCr CNW で得られた結果は、希鉄合金と純鉄における熱力に対する電子拡散とマグノン抵抗のそれぞれの寄与に関する分析の全体的な一貫性を補強します。

図5aは、Fe(7 nm)/Cu(10 nm) ML NWネットワークのRT磁気抵抗(MR)および磁気熱電(MTP)測定を示しています。ここで、MR(H) \(=\) (\(R(H) - R_\text {sat})/R_{0}\)、R(H) は特定の外部磁界値 H における抵抗です。、\(R_\text {sat}\) は飽和磁場での抵抗、\(R_{0}\) は \(H =\) 0 での抵抗です。同様に、MTP(H) \(=\) ( \(S(H) - S_\text {sat})/S_{0}\)、S(H) は特定の外部磁場値 H におけるゼーベック係数、\(S_\text {sat}\)飽和磁場でのゼーベック係数、および \(S_{0}\) での \(H =\) 0 でのゼーベック係数。Fe/Cu 多層膜のゼーベック係数は負の値であるため、MTP 値も負になります。図 5a に示すように、RT での MTP 効果 (\(\sim\) 16\(\%\)) は、対応する MR 効果 (\(\sim\) 4\(\%\) よりも約 4 倍大きくなります。））。これは、3D NiCo/Cu および Co/Cu NW ネットワークで以前に実行された測定とは対照的です。MR 効果と MTP 効果の振幅は RT25、26 で同様です。ただし、合金中の Fe 濃度が低い NiFe/Cu NW ネットワークでは、MR 効果に比べてはるかに大きな MTP 効果が見られました 45。図5bは、相互接続されたFe/Cu NWのMR比とMTP比の温度依存性を示しています。ご覧のとおり、MR 比は、低温では MR \(\sim\) 11\(\%\) でプラトーに達する前に単調増加を示します。これは、低温では抵抗率が飽和し、スピンミキシング効果が消失するため予想されます。一方、−MTP の値は、温度の低下とともに顕著な増加を示し、\(T =\) 100 K 付近で値が 30\(\%\) を超えます。この動作は、以前の温度依存性の測定結果とも一致しています。 NiFe/Cu ML NW ネットワーク用 MTP27.

Fe/Cu ナノワイヤネットワークにおける巨大磁気熱発電。 (a) Fe(7 nm)/Cu(10 nm) の面内方向に沿って外部磁場を掃引して得られた室温磁気抵抗曲線 (左側、青色) と磁気ゼーベック曲線 (右側、オレンジ色) nm) マルチレイヤ NW ネットワーク。 (b) MR 比と MTP 比の温度による変化。 (c) \(\Delta S(H) = S(H) - S_\text {AP}\) と \(\Delta G = 1/R(H) - 1/R_\text {AP}\) の線形変化}\) は、異なる測定温度での相互接続された Fe/Cu NW サンプルの Gorter-Nordheim 特性を示しています (式 6)。影付きの領域はデータの不確実性を示します。 (d) ゼロ印加磁場 \(S_\text {AP}\) および飽和磁場 \(S_\text {P}\) で測定されたゼーベック係数の温度変化と、対応する計算されたスピン依存ゼーベック係数 \式を使用した (S_\uparrow\) と \(S_\downarrow\) (9) と (10)。エラーバーは電気測定と温度測定の不確実性を反映しており、データ変動の 95\(\%\) を収集する標準偏差の 2 倍に設定されています。

熱力が Fe/Cu ML NW ネットワークにおける電子拡散によって支配されているという事実は、場に依存するゼーベック係数 S(H) と場に依存する抵抗の逆数 1/R(H) の間の線形変化によっても裏付けられます。、いくつかの選択された温度で図5cに示すように。これらの曲線は、金属および合金の拡散熱力の Gorter-Nordheim プロットに対応します1。磁性多層の場合、Gorter-Nordheim 関係は次のように書くことができます 25,46:

ここで、A \(=\) \((S_{0}R_{0} - S_\text {sat}R_\text {sat})/(R_{0} - R_\text {sat})\) および B \(=\) \(R_{0}R_\text {sat} (S_\text {sat} - S_{0})/(R_{0} - R_\text {sat})\)。同様の特性が、相互接続された Co/Cu、Co\(_{50}\)Ni\(_{50}\)/Cu、および NiFe/Cu NW ネットワークでも以前に報告されています 25,26,27。

磁性多層を通る電子の垂直輸送に単純な 2 電流直列抵抗モデルを使用し、多層スタックの層がスピン拡散長に比べて薄い (長い SDL 限界) と仮定すると、対応する熱出力 \(S_\text逆並列 (AP) および並列 (P) 構成の {AP}\) および \(S_\text {P}\) は次の式で与えられます46,47

そして

ここで、 \(\rho _\uparrow\) 、 \(\rho _\downarrow\) 、および \(S_\uparrow\) 、 \(S_\downarrow\) は、多数スピンチャネルと少数スピンチャネルの個別の抵抗率とゼーベック係数です。したがって、式を使用します。 (7) と (8)、上向きスピン電子と下向きスピン電子のゼーベック係数は次のように書くことができます25

そして

ここで、 \(\beta = (\rho _\downarrow - \rho _\uparrow )/(\rho _\downarrow + \rho _\uparrow )\) は、抵抗率のスピン非対称係数を表します。図5aに示すように、CPP巨大磁気抵抗（GMR）効果がFe/Cu NWで観察されます。個々の層の厚さが 10 nm に近い CPP-GMR システムの場合、バルク散乱の寄与が界面散乱の寄与よりも大幅に大きいことが判明しました 16。そのため、MR \(\sim \beta ^2\) ここで、MR \( = (R_\text {AP}-R_\text {P})/R_\text {AP}\) \(R_\text {AP}\) と \(R_\text {P}\) の電気抵抗それぞれ、逆平行（または長い SDL 制限 48 ではランダム）および平行配置の場合です。図 5d は、相互接続された Fe/Cu NW の \(S_\text {AP}\)、\(S_\text {P}\)、\(S_\uparrow\)、\(S_\downarrow\) の温度推移を示しています。。室温での推定値は、\(\beta \estimate\) 0.21、\(S_\uparrow = -\) 14.2 \(\upmu\)V/K、\(S_\downarrow = -\)6.6 \( \upmu\)V/K。 RT より下では、さまざまなゼーベック係数は温度の低下に伴ってほぼ直線的に減少します。これは、拡散熱力が支配的なメカニズムであることも示しています。同様の結果が、Co/Cu、CoNi/Cu、NiFe/Cu ML NW ネットワークでも得られました 25、27、49。分析から、Fe/Cu NW の (\(S_\uparrow - S_\downarrow\)) の推定 RT 値 − 7.6 \(\upmu\)V/K は、Co/Cu26 について以前に報告された値と類似しています。 CoNi/Cu25 NW は、合金中の Fe 含有量が低い NiFe/Cu 多層 NW よりもはるかに小さいですが (\(S_\uparrow - S_\downarrow\) \(\sim\) − 20 \(\upmu\ Ni\(_{97}\)Fe\(_{3}\)/Cu NW の場合、RT での)V/K、45 を参照)。

この研究では、純粋な Fe ナノワイヤと、Cu および Cr 濃度が 1 ～ 10 原子パーセントの範囲の希薄な FeCu および FeCr 合金をベースにしたナノワイヤの熱出力に対するマグノン抵抗と熱拡散のそれぞれの寄与を決定しました。相互接続された強磁性ナノワイヤネットワークは、3D 多孔質ポリマー膜内で電着によって成長しました。温度依存測定は、巨大磁気抵抗効果と巨大磁気ゼーベック効果を示す Fe(7 nm)/Cu(10 nm) 多層ナノワイヤサンプルに対しても実行されました。 Fe/Cu 多層膜は、単一の電解質溶液からのパルス電着プロセスによって得られました。すべての測定は、相互接続された NW ネットワークの NW セグメントに沿った電流と熱電流を制限しながら、フィルム面の方向に実行されました。直径 45 nm の Fe NW の熱出力は、バルク鉄と同じ正の値と温度依存性を示し、\(T =\) 200 K 付近で S(T) 曲線の最大値と 14 \(\upmu\)V の値を示します。室温で /K。銅の不純物の導入により、測定された合計熱出力が急激に減少し、Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) 合金ではマイナスになります。 FeCu NW で得られた結果は、希薄な FeCo および FePt バルク合金で以前に得られた結果と同様です。高温範囲で観察された熱出力の線形依存性は、純鉄とさまざまな合金で非常によく似た負の傾きを示し、拡散熱出力の推定を可能にします。純鉄の場合、 \(T =\) 300 K での推定拡散熱力値 − 15 \(\upmu\)V/K は、Blatt の先駆的な研究で推定された値 (\(\sim\) \(- 5\) \(\upmu\)V/K)。ただし、この値は、純粋な Ni および Co で測定された値よりも低く、それぞれ \(T =\) 300 K で - 20 \(\upmu\)V/K および - 30 \(\upmu\)V/K 付近です。私たちの分析では、マグノン抵抗効果の寄与が Fe で支配的であり、室温で 30 \(\upmu\)V/K に近い正の最大値に達することがわかります。純粋な Fe NW における 70 K と 320 K の間の S(T) 曲線に対するマグノン抗力の寄与に関する我々の推定値は、バルク Fe における非常に低い温度での以前の推定値と非常によく一致しています。我々の結果は、不純物濃度が増加すると、希薄なFeCuおよびFeCr合金で作られたナノワイヤネットワークにおけるマグノン抗力熱出力が減少することを明確に示しています。どちらのタイプのナノワイヤ合金でも、室温のマグノン抗力熱出力は、不純物含有量が 10\(\%\) になると約 10 \(\upmu\)V/K に低下します。また、Fe ナノワイヤへの Cr 不純物の導入は、マグノン抗力の熱出力を低下させるだけでなく、電荷キャリアの拡散による寄与にも大きな影響を与えるようです。希薄な NiCr 合金では、負から正への拡散熱出力の符号反転さえ観察されましたが、最近 CoCr CNW でも見られたように、FeCr NW の不純物の影響により、負の拡散熱出力が顕著に低下します。 Fe(7 nm)/Cu(10 nm) 多層ナノワイヤの熱出力は負で線形の温度依存性があり、Gorter-Nordheim 則に従います。これは、電荷キャリアの拡散による寄与が磁性多層膜の熱出力に寄与する主要なメカニズムであることを示しています。。室温では約 - 11 \(\upmu\)V/K の負の熱出力が測定されます。これは、構成層の約 - 15 \(\upmu\)V/K の拡散熱出力と非常によく関連している可能性があります。フェ。巨大磁気抵抗効果と磁気ゼーベック効果は、室温でそれぞれ 4\(\%\) と 16\(\%\) の振幅で測定されました。 MR 比と MTP 比は、\(T =\) 100 K でそれぞれ約 10\(\%\) と 35\(\%\) に達します。 Fe/Cu NW の場合、スピン依存ゼーベック係数 (\(S_\uparrow - S_\downarrow\)) の推定 RT 値 - 7.6 \(\upmu\)V/K は、Co について以前に報告された値と類似しています。 /Cu および CoNi/Cu NW。

現在の研究中に生成および分析されたすべてのデータは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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この研究は、ワロン地域/ブリュッセル地域社会 (ARC 18/23-093) およびベルギー科学研究基金 (FNRS) によって部分的に支援されました。 NM は、ベルギー研究科学財団 (FRS-FNRS) の財政的支援 (FRIA 助成金) に感謝します。 FAA は FNRS の研究員です。著者らは、ポリカーボネート膜を供給していただいた E. Ferrain 博士と it4ip Company に感謝したいと思います。

これらの著者は同様に貢献しました: Nicolas Marchal、Tristan da Câmara Santa Clara Gomes、Flavio Abreu Araujo、Luc Piraux。

凝縮物ナノ科学研究所、ルーヴァン・カトリック大学、Place Croix du Sud 1、1348、ルーヴァン・ラ・ヌーヴ、ベルギー

ニコラ・マルシャル、トリスタン・ダ・カマラ・サンタ・クララ・ゴメス、フラヴィオ・アブレウ・アラウホ、リュック・ピロー

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NM はほとんどの実験を実行し、データを分析しました。 T.dS.CG はデータを分析し、原稿の執筆に貢献しました。 FAAはデータを分析し、原稿の執筆に貢献した。 LP は最初のアイデアに貢献し、データを分析し、原稿の執筆に貢献しました。著者は最終原稿を読んで承認しました。

リュック・ピローへの手紙。

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転載と許可

Marchal、N.、da Câmara Santa Clara Gomes、T.、Abreu Araujo、F. 他純鉄および希鉄合金ナノワイヤネットワークにおける拡散とマグノン抗力熱力との間の相互作用。 Sci Rep 13、9280 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-36391-y

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受信日: 2022 年 12 月 15 日

受理日: 2023 年 6 月 2 日

公開日: 2023 年 6 月 7 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36391-y

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